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物理學(xué)博士論文開(kāi)題報(bào)告
論文題目：有機(jī)半導(dǎo)體界面穩(wěn)定性及光電耦合對(duì)界面浸潤(rùn)性的調(diào)控
一、選題背景
如今，隨著通訊技術(shù)的空前發(fā)展，人們步入了信息時(shí)代，而有機(jī)半導(dǎo)體器件以其性能優(yōu)良、成本低廉、取材廣泛、體積輕巧等顯著特點(diǎn)^正在成為信息時(shí)代中越來(lái)越受矚目的焦點(diǎn)，因此，有機(jī)半導(dǎo)體材料及其在信息領(lǐng)域的應(yīng)用也成為近年來(lái)迅速發(fā)展的研究方向。隨著科技、生產(chǎn)力發(fā)展水平的日新月異，新型有機(jī)半導(dǎo)體材料的不斷出現(xiàn)，極大地豐富了人們的視野，也引發(fā)了相關(guān)有機(jī)半導(dǎo)體器件的研究熱潮，目前備受廣泛關(guān)注的有機(jī)半導(dǎo)體器件包括：有機(jī)薄膜晶體管(organicthin,filmtransistors,OTFTs)有機(jī)電致發(fā)光器件(organiclight-emittingdiodes,OLEDs)有機(jī)太陽(yáng)能電池和有機(jī)存儲(chǔ)取絕益寺。
研究有機(jī)半導(dǎo)體最早是在1954年，日本科學(xué)家赤松、井口等人發(fā)現(xiàn)摻a的芳香族碳水化合物的薄膜中能產(chǎn)生電流，導(dǎo)電率為O.lS/cm,于是首次提出了有機(jī)半導(dǎo)體這一概念，從此開(kāi)辟了有機(jī)半導(dǎo)體材料及其器件的研究領(lǐng)域。但是由于材料的遷移率最初很低，使其實(shí)用化幾乎是不可能的。因此，一直沒(méi)有得到足夠的重視，最近十年人們重新開(kāi)始關(guān)注它這一新的研究熱點(diǎn)，最初是用存機(jī)小分子作為功能層的場(chǎng)效應(yīng)器件和電致發(fā)光器件，并取得了令人激動(dòng)的結(jié)果，引起了學(xué)術(shù)界的關(guān)注，同時(shí)也激發(fā)了工業(yè)界的興趣，因此投入大量資金。在此研究中，從有機(jī)小分子到聚合物材料，不斷發(fā)現(xiàn)或合成新的有機(jī)半導(dǎo)體材料，在功能和應(yīng)用方面展現(xiàn)了更多結(jié)果和更多可能性：工作電壓變的更低，遷移率變的更高,制作方式更加靈活簡(jiǎn)單，發(fā)光器件和激光器件具有更高效率。隨著新的有機(jī)半導(dǎo)體材料的合成，多種多樣的器件構(gòu)建和制備方式也不斷出現(xiàn)目前，有機(jī)半導(dǎo)體材料的遷移率和開(kāi)/關(guān)電壓比已經(jīng)達(dá)到相當(dāng)高的水平，幾乎接近可以選擇性應(yīng)用的程度。對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體薄膜器件的研究世界上比較出色的實(shí)驗(yàn)室有：貝爾實(shí)驗(yàn)室(BellLaboratories,LuncentTechnologies);IBMT.J.WatsonResearchCenter(在有機(jī)半導(dǎo)體薄膜的生長(zhǎng)機(jī)制和器件新工藝方面較為出色);英國(guó)劍橋大學(xué)卡文迪什實(shí)驗(yàn)室光電子學(xué)組(R.H.Friends領(lǐng)導(dǎo)的小組在有機(jī)半導(dǎo)體器件性能研究和新工藝方面有很多出色的工作);美國(guó)賓州大學(xué)電子工程系薄膜器件中心(T.N.Jacksoii領(lǐng)導(dǎo)的該組在器件性能提高方面較為出色，有機(jī)半導(dǎo)體器件中場(chǎng)效應(yīng)遷移率最高的數(shù)值就是由他們報(bào)道的。
然而，在有機(jī)半導(dǎo)體器件中，以有機(jī)半導(dǎo)體薄膜為主體的有機(jī)功能層是重要的組成部分。在加工工藝上，有機(jī)半導(dǎo)體薄腹具有一些特點(diǎn)，是無(wú)機(jī)薄膜所不具備的。無(wú)機(jī)薄膜通常采用化學(xué)氣相沉積、溶膠-凝膠、濺射和電化學(xué)等方法制備，而有機(jī)薄膜除了上述制備方法外，還有真空蒸鍍法、旋涂、嘖墨打印、有機(jī)蒸汽噴印、有機(jī)氣相沉積、絲網(wǎng)印刷等方法?，F(xiàn)有的制備有機(jī)薄膜的工藝較多，不同方法制備的薄膜質(zhì)量不同，直接影響著器件的效率，制備方法的選擇也會(huì)影響產(chǎn)品的制備成本。一般為保證產(chǎn)品的質(zhì)量，根據(jù)不同材料的性質(zhì)選擇不同的制備方法。目前，有機(jī)半導(dǎo)體薄膜被應(yīng)用到有機(jī)太陽(yáng)能電池中，并且已成為研究的熱點(diǎn)。未來(lái)有機(jī)太陽(yáng)能電池應(yīng)用中將面臨的三大挑戰(zhàn)是：轉(zhuǎn)換效率的提高，大規(guī)模生產(chǎn)以及穩(wěn)定性。對(duì)于轉(zhuǎn)換效率問(wèn)題，這顯而易見(jiàn)并早已吸引大家的廣泛關(guān)注，然而有機(jī)半導(dǎo)體的物理與化學(xué)穩(wěn)定性卻從另一個(gè)方面也影響著轉(zhuǎn)換效率，甚至直接構(gòu)成其工業(yè)應(yīng)用的制約問(wèn)題。穩(wěn)定性和均勻性是利用噴墨打印技術(shù)制備有機(jī)薄膜遇到的主要問(wèn)題之一，必然與有機(jī)太陽(yáng)能電池的工作穩(wěn)定性和使用壽命相關(guān)，有必要對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體膜的均勻性和穩(wěn)定性的影響因素以及成膜機(jī)制做基礎(chǔ)研究，將有助于提高有機(jī)太陽(yáng)能電池的工作穩(wěn)定性和使用壽命。表面浸潤(rùn)性，同時(shí)從物理和化學(xué)兩方面，是一種既可以反映有機(jī)膜界面物理變化又能關(guān)聯(lián)表面能(成分)變化的方法，是值得探索成為一種有效方法來(lái)研究有機(jī)膜的穩(wěn)定性與均勻性問(wèn)題。
二、研究目的和意義
通過(guò)對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體薄膜特性和應(yīng)用的了解，我們可以看出這種材料性能卓越，具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，己經(jīng)在很多方面顯示出巨大的潛在應(yīng)用價(jià)值。對(duì)于有機(jī)半導(dǎo)體器件的研究，從興起到現(xiàn)在雖然時(shí)間較短，但已經(jīng)取得了巨大的成果，它的諸多優(yōu)點(diǎn)使它在未來(lái)的平板顯示領(lǐng)域內(nèi)，以及太陽(yáng)能電池領(lǐng)域具備了無(wú)限的發(fā)展?jié)撃堋哪壳暗陌l(fā)展趨勢(shì)來(lái)看，擁有輕薄、便攜甚至可折疊顯示屏的電子產(chǎn)品在不久的將來(lái)就會(huì)成為現(xiàn)實(shí)。
有機(jī)太陽(yáng)能膜相對(duì)于比較成熟的桂材料太陽(yáng)能器件的一個(gè)主要挑戰(zhàn)性是其穩(wěn)定性問(wèn)題，然而有機(jī)膜較低的轉(zhuǎn)換效率當(dāng)前已經(jīng)備受關(guān)注，其穩(wěn)定性問(wèn)題卻沒(méi)有得到相匹配的重視。本論文在有機(jī)半導(dǎo)體膜的界面中獨(dú)到地引入光浸潤(rùn)性(Opto-wetting)概念，采用一種全新方法，即通過(guò)有機(jī)膜界面的物理化學(xué)特性與光相互作用下對(duì)其浸潤(rùn)性的影響，從而評(píng)估有機(jī)膜界面均勻性、穩(wěn)定性，并探討其界面能、浸潤(rùn)性及光電親合的物理機(jī)制，此外，由于有機(jī)半導(dǎo)體薄膜的表面浸潤(rùn)性在防腐、防靜電涂層、導(dǎo)電性織物及生物方面的潛在應(yīng)用，使得對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體薄膜的浸潤(rùn)性的研究也成為熱點(diǎn)，尤其是通過(guò)某些方法對(duì)其浸潤(rùn)性進(jìn)行調(diào)控，得到所期望的結(jié)果。
三、本文研究涉及的主要理論
有機(jī)半導(dǎo)體(Organicsemiconductor)是具有半導(dǎo)體性質(zhì)的有機(jī)材料，即導(dǎo)電能力介于有機(jī)導(dǎo)體和有機(jī)絕緣體之間，具有熱激活電導(dǎo)率，且電導(dǎo)率在規(guī)定范圍內(nèi)。有機(jī)半導(dǎo)體可分為有機(jī)物、聚合物和給體-受體絡(luò)合物三類。有機(jī)物類包括芳烴、染料、金屬有機(jī)化合物，如紫精、若丹明B、酞菁、孔雀石綠等。聚合物類包括主鏈為飽和類聚合物和共輛型聚合物，如聚苯、聚乙稀昨挫、聚乙炔、聚苯硫醚等。對(duì)于有機(jī)半導(dǎo)體而言，一般來(lái)說(shuō)，n型半導(dǎo)體具有高的電子親和勢(shì)，即容易得到電子，電子能在一定范圍內(nèi)傳導(dǎo)，也稱為電子受體(Acceptor)，而p型半導(dǎo)體則具有低的離子化勢(shì)能，即較容易失去電子，留下空穴，空穴能在該材料中傳導(dǎo)，也叫做電子給體(Donor)。有機(jī)半導(dǎo)體在許多方面不同于無(wú)機(jī)，包括光學(xué)，電子，化學(xué)和結(jié)構(gòu)特性。為了設(shè)計(jì)和模擬有機(jī)半導(dǎo)體，需要吸光質(zhì)或光致發(fā)光這些光學(xué)性質(zhì)的特點(diǎn)[15]，可以透過(guò)紫外-可見(jiàn)光的分光光度計(jì)和光致發(fā)光譜分光光度計(jì)來(lái)描述這一類物質(zhì)的光學(xué)特性。半導(dǎo)體膜的表面形貌和形態(tài)，可以用原子力顯微鏡(AFM)和掃描電子顯微鏡(SEM)來(lái)研究，游離能這樣的電子特性，可以用紫外光電子能譜學(xué)(UPS)來(lái)探測(cè)。
與無(wú)機(jī)半導(dǎo)體相比，具有如下的優(yōu)點(diǎn)：(1)柔性，可大面積制備，可應(yīng)用于軟屏幕。(2)制備簡(jiǎn)便，無(wú)需高真空、高溫等制備條件。(3)分子結(jié)構(gòu)多樣易變，可便于材料的合成和設(shè)計(jì)。(4)光電一體，制備的器件可以導(dǎo)電、透明、發(fā)光。(5)可做成分子器件，在超大規(guī)模集成電路中，可做成單個(gè)有機(jī)分子或單元器件，甚至更小，可達(dá)到納米的量級(jí)。由于這些優(yōu)點(diǎn)，使得由有機(jī)材料制備的薄膜也有了應(yīng)用的優(yōu)勢(shì)，如在集成電路、顯示元件等，尤其被應(yīng)用到太陽(yáng)能電池活性層中，使得與晶娃太陽(yáng)能電池相比，有機(jī)半導(dǎo)體薄膜太陽(yáng)能電池具有如下優(yōu)點(diǎn)(1)原料來(lái)源的渠道廣泛，化學(xué)可變性大;(2)改變和提高材料光譜吸收能力、提高載流子的傳送能力和擴(kuò)展光譜吸收范圍的途徑有多種;(3)加工容易，可大面積成膜，可采用旋轉(zhuǎn)法等多種方法成膜;(4)易于進(jìn)行物理改性，如轄照處理或高能離子注入摻雜，以提高載流子的傳導(dǎo)能力，減小電阻損耗，提高短路電流;(5)電池制作形式多樣;(6)價(jià)格較低，合成工藝比較簡(jiǎn)單，因而成本低廉。然而，它也存在著一些缺點(diǎn)：器件的壽命、穩(wěn)定性等還有待于進(jìn)一步研究和提高;應(yīng)用領(lǐng)域也有待于進(jìn)一步擴(kuò)大。
四、本文研究的主要內(nèi)容
本論文的主要工作和研究?jī)?nèi)容包括以下幾個(gè)方面：
(1)對(duì)有機(jī)物被溶解到有機(jī)溶劑的過(guò)程中涉及到的幾種有機(jī)溶劑進(jìn)行了研究。分別研究了甲苯、氯仿和鄰二氯苯對(duì)PCBM溶解性的影響，確立PCBM與有機(jī)溶劑的依賴關(guān)系，以便我們?cè)谝院蟮膶?shí)驗(yàn)中將要采用哪種試劑。
(2)對(duì)含有P3HT和PCBM兩種高分子有機(jī)物的液滴在ITO固體基底上蒸發(fā)沉積空間均勻性及對(duì)溶液濃度依賴性、空間限域性進(jìn)行研究。由于釆用噴涂、旋涂等方法制備有機(jī)半導(dǎo)體薄膜的過(guò)程中，核心的過(guò)程是把有機(jī)半導(dǎo)體溶液微液滴連續(xù)、高速附著在固體基底上，并蒸發(fā)成膜。研究不同有機(jī)半導(dǎo)體溶液濃度的小液滴在固體基底上緩慢蒸發(fā)所沉積的圖案與沉積物空間分布的影響，基于經(jīng)典的“咖啡圈”效應(yīng)(coffee-ring)，蒸發(fā)液滴液-氣界面空間曲率與蒸發(fā)速率鍋合造成的蒸發(fā)不均勻，從而使得有機(jī)半導(dǎo)體分子鏈在三相接觸線(Gas-Liquid-Solid)出嚴(yán)重釘扎現(xiàn)象，造成了有機(jī)半導(dǎo)體沉積層的嚴(yán)重不均勻性，成為威脅薄膜空間均一性的最重要因素。建立沉積圖案與濃度和體積大小之間的依賴關(guān)系，重點(diǎn)還關(guān)注溶液濃度影響對(duì)后期蒸發(fā)動(dòng)力學(xué)過(guò)程調(diào)控，即液滴整體形貌的失穩(wěn)現(xiàn)象。
(3)對(duì)由IT0/P3HT:PCBM組成的混合膜在UV光照下，非平衡載流子產(chǎn)生與復(fù)合過(guò)程中對(duì)其界面浸潤(rùn)性進(jìn)行研究。不同光照時(shí)間下共混膜的表面物理形貌變化與化學(xué)變化，能夠直接通過(guò)水滴在膜界面上的接觸角來(lái)直觀表征。討論載流子壽命與水滴蒸發(fā)過(guò)程中水分子擴(kuò)散的特征時(shí)間定量對(duì)比，確立P3HT/PCBM界面上載流子壽命時(shí)間與水分子擴(kuò)散特征時(shí)間，通過(guò)接觸角變化，闡明載流子濃度、共混膜厚度與水分子擴(kuò)散間的競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制。
(4)為實(shí)現(xiàn)上述對(duì)界面浸潤(rùn)性調(diào)控，構(gòu)建了ITO/ZnO/P3HT有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合界面結(jié)構(gòu)，研究界面的浸潤(rùn)性在光電轉(zhuǎn)換過(guò)程中的變化。首先通過(guò)水熱法制備均勾的ZnO納米線陣列，接著旋涂法構(gòu)建了ITO/ZnO/P3HT復(fù)合薄膜結(jié)構(gòu)。對(duì)其進(jìn)行不同時(shí)間的UV光照，利用接觸角測(cè)試方法來(lái)研究薄膜表面浸潤(rùn)性是否改變，通過(guò)AFM和XPS從物理和化學(xué)方面分析浸潤(rùn)性改變的原因。
論文小編精心